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Abstract:
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A reforma seca do metano (RSM) surgiu como uma alternativa para transformar gases poluentes (CH4 e CO2), causadores do efeito estufa, em gases mais utilizáveis economicamente, como o gás de síntese (H2 e CO). O presente trabalho avaliou a eficiência na RSM de suportes morfológicos em xerogel de Ni-Al2O3 e Ni-Al2O3-La2O3 impregnados via washcoat em substrato monolítico de cordierita. Os catalisadores estruturados nos monólitos foram nomeados NiAl-X-Mono e LaNiAl-X-Mono Os materiais foram caracterizados por EDX, DRX, MEV-EDS, TPR e Fissorção de N2. Os testes de reforma seca foram realizados a 600ºC a partir de uma mistura de CH4:CO2 com razão molar CH4:CO2 de 1:1 e Ar como inerte. A análise textural apontou catalisadores estruturados mesoporosos com área superficial específica de 28 e 22 m2/g para os catalisadores NiAl-X e LaNiAl-X, respectivamente. Observou-se também a formação do espinélio NiAl2O4, responsável pela forte interação metal-suporte, no entanto, para o catalisador promovido com La, houve uma diminuição na força de interação, o que pôde ser observado pelo pico de redução a 300 °C. O mapeamento elementar dos catalisadores estruturados foi utilizado para calcular a camada de suporte morfológico impregnado nos canais do monólito, resultando em 59 ± 5 e 54 ± 11 μm para os catalisadores NiAl-X-Mono e LaNiAl-X-Mono, respectivamente. Nos testes de reforma seca, foram observados consumos de CH4 em cerca de 1,8 e 2,0 mmol gcat-1 min-1, consumos de CO2 em 3,0 e 3,5 mmol gcat-1 min-1, produção de H2 em 2,0 e 2,3 mmol gcat-1 min-1 e produção de CO entre 4,5 e 5,5 mmol gcat-1 min-1, respectivamente, para os catalisadores NiAl-X-Mono e LaNiAl-X-Mono. A razão H2/CO foi de aproximadamente 0,5 para ambos os catalisadores. Houve deposição de coque em ambos, para o catalisador com lantânio cerca de 0,25 g gcat-1 e 0,35 g gcat-1 para o de níquel, no entanto, não ocorreu desativação ao longo do tempo de reação, mostrando que os catalisadores permanecem estáveis mesmo com a deposição de carbono. Os catalisadores estruturados impregnados com xerogel mostraram-se altamente resistentes à desativação por coque, o que os torna promissores para a aplicação em RSM. |
