Sistemas biomiméticos na síntese de nanopartículas de ouro para aplicações biomédicas e biotecnológicas

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Sistemas biomiméticos na síntese de nanopartículas de ouro para aplicações biomédicas e biotecnológicas

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Título: Sistemas biomiméticos na síntese de nanopartículas de ouro para aplicações biomédicas e biotecnológicas
Autor: Sierra Restrepo, Jelver Alexander
Resumo: Esta tese descreve o desenvolvimento de duas rotas sintéticas rápidas e eficazes para produção de nanoestruturas de ouro: nanopartículas de ouro estabilizadas com a hesperetina (Ht), um flavonoide de cítricos, conhecido por seus efeitos anti-inflamatório, anti-hipertensivo e antiaterogênico; e um compósito de nanopartículas de óxido de ferro@ouro (?-Fe2O3@Au). As nanoestruturas foram facilmente preparadas sob condições brandas, seguindo os princípios de química verde. Na primeira parte da tese, apresenta-se o desenvolvimento do método de síntese das nanopartículas de ouro com Ht (HtAuNP), realizada à temperatura ambiente e em uma única etapa. As HtAuNP foram então caracterizadas por Microscopia Eletrônica de Transmissão de Alta Resolução (HRTEM), Espalhamento de Luz Dinâmico (DLS), Espectrometria de Emissão de Fotoelétrons Excitados por Raios-X (XPS), Difração de Raios-X e Espectrofotometria UV-Vis. Além disso, realizou-se um estudo, usando a Teoria do Funcional de Densidade (DFT) para avaliação da interação Au3+:Ht. Assim, observou-se que a redução do ácido cloroáurico em condições alcalinas, e na presença de Ht, gerou suspensões concentradas (4-7 mmolL-1) e uniformes de HtAuNP de forma esférica, medindo aproximadamente 15 nm e com distribuição estreita de tamanho (<15%). As HtAuNP, armazenadas entre 2-8?C, mostraram-se estáveis pelo período de 12 meses, sem alteração de forma. Os cálculos teóricos sugeriram uma reação inicial de complexação entre a Ht e o ouro, com a posterior transferência de elétrons da Ht ao ouro, resultando na redução dos íons Au3+ para Au0. Na segunda parte da tese, o conhecimento da reação de redução do HAuCl4 pela Ht permitiu o desenvolvimento do compósito ?-Fe2O3@Au com comportamentos magnéticos e plasmônicos. Primeiramente, utilizou-se o método de co-precipitação de cloretos de ferro (II) e (III), para síntese de nanopartículas de óxido de ferro (?-Fe2O3) com medida aproximada de 9 nm. Na presença de HAuCl4, as nanopartículas sintetizadas foram então dispersas por irradiação ultrassônica para adsorção dos íons de AuCI4- em sua superfície. Posteriormente, o ouro foi reduzido em ambiente alcalino, acrescido de Ht e com adição lenta do modificador de pH. O compósito ?-Fe2O3@Au foi caracterizado usando os mesmos métodos utilizados para as HtAuNP. O ?-Fe2O3@Au apresentou uma banda SPR forte em torno de 580 nm, e sua morfologia foi consistente com uma mistura de nanopartículas de óxido de ferro decoradas com nanopartículas de ouro, juntamente com estruturas do tipo core-shell, formando agregados discretos com tamanho aproximado de 55 nm. Essas nanopartículas têm potencial de utilização em uma ampla gama de aplicações que demandem ambas as propriedades, magnética e óptica.<br>Abstract : This dissertation reports two synthesis procedures with a reduced use of toxic chemicals and solvents for gold nanoparticles and a composite of ?-Fe2O3@Au nanoparticles, according to the principles of green chemistry, methods that are highly sought after nanoparticles production, particularly for use in biomedical/biotechnological applications. In the first part, a fast single-pot method at room temperature to synthesize AuNP, using hesperetin (Ht), a flavonoid from citrus fruits known for its anti-inflammatory, antihypertensive and antiatherogenic effects is reported. Experimentally, the HtAuNP and ?- Fe2O3@Au were characterized using high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM), dynamic light scattering (DLS), X-ray photoelectron spectrometry (XPS) and UV-Vis spectrophotometry. Also, a theoretical study to assess the interaction of hesperetin with Au3+ ions was also performed by quantum chemical calculation using density functional theory (DFT). The reduction of chloroauric acid in alkaline conditions in presence of hesperetin yielded concentrated suspensions of uniform 15 nm spherical HtAuNP with a narrow size distribution (<15%) that remain stable for at least a year at 2-8 ºC, without changing their shape over time. Our theoretical calculations suggest the electron transfer from hesperetin to gold as a consequence of complexation, reducing Au3+ ions to Au0. In the second part, iron oxide-gold nanoparticles displaying both magnetic and plasmonic behaviors were synthetized. Here, iron oxide nanoparticles (NPs) prepared by coprecipitation of Fe(II) and Fe(III) chlorides. These bare nanoparticles ~ 9 nm were then dispersed in the presence of HAuCl4 using ultrasonic irradiation to adsorb AuCl4 - ions on their surface. Gold was subsequently reduced in an alkaline environment by adding the flavonoid hesperetin with the further drop-addition of pH modifier within a frame time of 10 minutes. ?-Fe2O3@Au composite synthesized under the aforementioned conditions suggests morphology consistent with bare magnetite decorated with gold nanoparticles along with core shell magnetite-gold particles, forming discrete aggregates (55 nm by DLS), displaying a strong SPR band around 580 nm. As prepared these nanoparticles could be used for a wide range of applications taking advantage of both magnetic and optical properties.
Descrição: Tese (doutorado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro Tecnológico, Programa de Pós-Graduação em Ciência e Engenharia de Materiais, Florianópolis, 2015.
URI: https://repositorio.ufsc.br/xmlui/handle/123456789/156742
Data: 2015


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