Experimental and numerical study of fluid dynamics and photocatalysis in annular reactors for diclofenac and oxytetraclyne degradation

Abstract

A poluição ambiental tem atingido níveis alarmantes em decorrência do crescimento da sociedade moderna. Entre os diversos impactos, destaca-se a contaminação de ambientes aquáticos por substâncias emergentes, como antibióticos, cuja presença não é continuamente monitorada ou regulamentada. Nesse contexto, torna-se essencial o desenvolvimento de materiais e ferramentas capazes de promover a degradação eficiente desses contaminantes. Logo, este trabalho teve como objetivo a síntese, caracterização e avaliação de catalisadores do tipo perovskita para a degradação de diclofenaco de sódio (DCF) em meio aquoso. Além disso, buscou-se comparar o desempenho do catalisador sintetizado com o TiO2, tradicionalmente empregado em reações fotocatalíticas heterogêneas, e otimizar o fluxo fotônico por meio de experimentos laboratoriais e simulações numéricas em dinâmica de fluido computacional (CFD). O catalisador SrFeO3 foi sintetizado pela metodologia sol-gel e caracterizado por diferentes técnicas analíticas (SEM, EDX, XPS, BET, TEM, XRD e FTIR), visando avaliar sua estrutura e estabilidade. Os ensaios fotocatalíticos foram conduzidos variando-se a concentração do contaminante, a dosagem de catalisador, o pH da solução e os níveis de radiação. As simulações em CFD permitiram analisar a distribuição da radiação e a taxa de absorção de fótons, considerando a presença do catalisador e diferentes concentrações do contaminante. O Método de Monte Carlo foi empregado para avaliar parâmetros como área superficial da lâmpada, distribuição da intensidade de luz, número de fótons emitidos e efetivamente envolvidos na reação, além da direção de emissão. O SrFeO3 apresentou estrutura densa e baixa porosidade, com área superficial de 3,0 m²·g?¹ e diâmetro médio de poros de 8,78 nm. Nos ensaios catalíticos, o material alcançou 95% de degradação do DCF, superando em alguns casos o desempenho do TiO2. No estudo fotônico, verificou-se que lâmpadas de diferentes voltagens liberam fótons em proporções distintas axial/radial. A análise numérica evidenciou a possibilidade de otimização da geometria do sistema, culminando no desenvolvimento de um fotorreator em espiral. Esse reator apresentou melhor desempenho hidrodinâmico e fotônico, resultando em maior eficiência na cinética de degradação. Os resultados demonstram que o catalisador SrFeO3 sintetizado pelo método sol-gel apresenta elevado potencial para degradação de contaminantes emergentes em meio aquoso, alcançando desempenho comparável ou superior ao TiO2. A integração entre experimentos laboratoriais e simulações numéricas permitiu otimizar o processo fotocatalítico, destacando o fotorreator em espiral como alternativa promissora para aplicações em escala ampliada.

Abstract: Environmental pollution has reached alarming levels due to the growth of modern society. Among the various impacts, the contamination of aquatic environments by emerging substancesâ such as antibiotics, whose presence is not continuously monitored or regulatedâ stands out. In this context, developing materials and tools capable of promoting the efficient degradation of these contaminants is essential. Therefore, this study aimed to synthesize, characterize, and evaluate perovskite-type catalysts for the degradation of diclofenac sodium (DCF) in an aqueous medium. Furthermore, the study sought to compare the performance of the synthesized catalyst with that of TiO2â traditionally used in heterogeneous photocatalytic reactionsâ and to optimize photon flux through laboratory experiments and computational fluid dynamics (CFD) simulations. The SrFeO3 catalyst was synthesized using the sol-gel method and characterized via various analytical techniques (SEM, EDX, XPS, BET, TEM, XRD, and FTIR) to assess its structure and stability. Photocatalytic tests were conducted by varying contaminant concentration, catalyst dosage, solution pH, and radiation levels. CFD simulations enabled the analysis of radiation distribution and photon absorption rates, accounting for the presence of the catalyst and varying contaminant concentrations. The Monte Carlo method was employed to evaluate parameters such as lamp surface area, light intensity distribution, the number of photons emitted and effectively involved in the reaction, and emission direction. SrFeO3 exhibited a dense structure and low porosity, with a surface area of 3.0 m²·g?¹ and an average pore diameter of 8.78 nm. In catalytic tests, the material achieved 95% degradation of DCF, outperforming TiO2 in certain instances. The photonic study revealed that lamps of different voltages emit photons in distinct axial-to-radial proportions. Numerical analysis demonstrated the potential to optimize the system's geometry, leading to the development of a spiral photoreactor. This reactor exhibited superior hydrodynamic and photonic performance, resulting in higher efficiency in degradation kinetics. The results demonstrate that the SrFeO3 synthesized via the sol-gel method shows great potential for handling emerging contaminants in aqueous media, achieving performance comparable to or better than that of TiO2. Integrating laboratory experiments with numerical simulations enabled the optimization of the photocatalytic process, highlighting the spiral photoreactor as a promising alternative for large-scale applications.