Covalent Organic Frameworks (COFs) com grupos pireno como fotocatalisadores

Abstract

Nos últimos anos, os Covalent Organic Frameworks (COFs) têm emergido como fotocatalisadores heterogêneos de grande destaque, impulsionados por sua elevada porosidade, estrutura cristalina altamente ordenada e versatilidade sintética. Essa arquitetura permite a modulação precisa de suas propriedades optoeletrônicas, promovendo absorção eficiente na região da luz visível e otimizando o transporte de cargas, superando as limitações intrínsecas dos semicondutores inorgânicos convencionais. Diante da crescente demanda por tecnologias sustentáveis, o desenvolvimento dos COFs consolida-se como uma estratégia fundamental, pois viabiliza transformações químicas em condições operacionais brandas por meio da conversão de energia solar, oferecendo rotas sintéticas mais limpas e de baixo impacto ambiental para a obtenção de moléculas de valor agregado e a degradação de poluentes orgânicos persistentes. Este projeto apresenta o desenvolvimento, a síntese e a caracterização de Covalent Organic Frameworks com grupos pireno contendo diferentes substituintes laterais (-H, -Me, -Br, -OMe). O objetivo central do trabalho é aplicar esses materiais altamente porosos e com absorção na luz visível como fotocatalisadores heterogêneos para a transformação de compostos orgânicos (como a reação modelo com benzilamina). O objetivo central do trabalho é aplicar esses materiais altamente porosos e com absorção na luz visível como fotocatalisadores heterogêneos para a transformação de compostos orgânicos (como a reação modelo com benzilamina). Os resultados experimentais demonstraram a obtenção bem-sucedida das estruturas COF-H, COF-Me, COF-Br e COF-OMe, as quais apresentaram elevada ordenação e altas áreas superficiais específicas. Na avaliação da atividade fotocatalítica frente à reação modelo com benzilamina, a otimização dos parâmetros operacionais promoveu a conversão efetiva do reagente e a formação da N-benzil-1-fenilmetanimina, devidamente caracterizada por GC-MS e RMN de 1H. O acompanhamento cinético detalhado dos ensaios evidenciou que a variação dos substituintes laterais (-H, -Me, -Br, -OMe) e do tempo de irradiação influencia diretamente a velocidade e o progresso da reação, confirmando o potencial das redes baseadas em pireno para transformações orgânicas impulsionadas por luz visível.