Clustering data via reaction network comparison: a priori identification of simulation targets for graph-based reduction techniques

Abstract

The use of detailed chemical models in combustion simulations allows for an accurate representation of reactive flows. Because of the growing complexity of kinetic models, reduction strategies aimed at developing simplified kinetic schemes, while maintaining high predictive accuracy, have become increasingly important for enabling large-scale simulations that would otherwise be computationally costly. Graph-based reduction approaches rely on the definition of physically meaningful coefficients that quantify the coupling strength between species. These coefficients are generally determined through the analysis of a database of numerically computed solutions, chosen as sampled representative conditions of the applicability domain of the detailed kinetic model. However, this sampling is often based on expert knowledge, and its effects on the reduction process are frequently neglected. In this work, a systematic approach for selecting simulation targets for graph-based reduction techniques is defined. Starting with a database of computed solutions representative of 264 ignition delay time experiments for ammonia (NH$_3$) combustion, an affinity propagation clustering algorithm is used to group experiments based on the similarity of their reaction networks. The experiments are grouped into 17 clusters and a representative center is chosen from each cluster to serve as a simulation target during the reduction phase. The performances of the obtained reduced models are evaluated through quantitative assessment against results obtained with the detailed model. Further, the effectiveness and limitations of the proposed method are discussed. First, the capability of the clustering algorithm in detecting variation in the underlying chemistry representative of different combustion regimes is illustrated. Secondly, a comparison between reduced models obtained by ranking the species based on the coefficients of importance obtained by considering only the centers against those obtained with all the cases is presented.

O uso de modelos químicos detalhados em simulações de combustão possibilita uma representação precisa dos fluxos reativos. Com o aumento da complexidade dos modelos cinéticos, as estratégias de redução, que buscam simplificar os esquemas cinéticos sem comprometer a precisão, se tornaram cada vez mais importantes. Essas estratégias tornam viáveis simulações em grande escala, que, de outro modo, teriam um custo computacional muito elevado. As abordagens de redução baseadas em gráficos dependem da definição de coeficientes que quantificam a força de acoplamento entre as espécies. Em geral, esses coeficientes são obtidos por meio de análise de um banco de dados contendo soluções computadas numericamente, selecionadas para refletir condições típicas de aplicação do modelo cinético detalhado. No entanto, essa seleção de amostras costuma exigir um conhecimento especializado, e os impactos dessa escolha no processo de redução nem sempre são avaliados. Este trabalho apresenta uma abordagem sistemática para a seleção de alvos de simulação em técnicas de redução baseadas em gráficos. A partir de um banco de dados contendo soluções que representam 264 experimentos de tempo de atraso de ignição para a combustão de amônia (NH$_3$), é utilizado um algoritmo de clustering por afinidade de propagação para agrupar os experimentos com base na similaridade de suas redes de reação. Os experimentos são agrupados em 17 clusters, e o centro de cada cluster é selecionado como alvo de simulação durante a fase de redução. O desempenho dos modelos reduzidos é avaliado de forma quantitativa, por meio da comparação com os resultados obtidos pelo modelo detalhado. Adicionalmente, a eficácia e as limitações do método proposto são discutidas. Primeiro, é demonstrada a capacidade do algoritmo de clustering em identificar variação na química básica representativa de diferentes regimes de combustão. Em seguida, é realizada uma comparação entre os modelos reduzidos obtidos pelo ranking das espécies com base nos coeficientes de importância considerando apenas os centros, e os resultados obtidos ao incluir todos os casos.