Formação de cristais de aglomerados em sistemas de partículas repulsivas

Abstract

Nesse trabalho, estudamos um sistema de partículas interagentes que em densidades suficientemente altas e temperaturas baixas produz uma fase cristalina formada por aglomerados de partículas. Nesse modelo, a interação efetiva entre as partículas pode ser caracterizada por um comportamento puramente repulsivo mas suave dos agentes, na forma de uma exponencial de uma lei de potência: $U(r)\propto\exp(-r^\alpha)$. Em valores de $\alpha>2$ esta família de potenciais permite que as partículas se sobreponham entre si, formando os aglomerados e minimizando a energia do sistema. Atualmente, o modelo tem sido empregado para representar uma diversidade bastante grande de sistemas físicos e também biológicos, como dendrímeros dissolvidos no interior de um solvente, ou no crescimento de padrões de vegetação em um regime semi-árido e também o crescimento de colônias de bactérias. Além desses empregos menos diretos do modelo, os cristais de aglomerados que se formam nesse tipo de sistema também podem produzir fenômenos que são bastante diferentes daqueles encontrados em cristais de partículas únicas. Nosso principal objetivo nessa dissertação é o de estudar esses fenômenos, principalmente aqueles relacionados às transições de fase do sistema, utilizando para isso uma abordagem de simulação computacional. Para atingir esse objetivo, procuramos elaborar algoritmos de dinâmica molecular, baseados na utilização da equação de Langevin como forma de incluir a temperatura, através do movimento browniano dos agentes. Além disso, para solucionar problemas de equilíbrio em regiões do diagrama em que a dinâmica tende a ser mais lenta, produzimos também um algoritmo de Monte Carlo que estimula as trocas de partículas entre os aglomerados. Dessa maneira podemos encontrar o estado fundamental do sistema de uma maneira eficiente. Também, para uma melhor obtenção dos estados de equilíbrio termodinâmico do sistema, utilizamos o método de \textit{parallel tempering}, implementado de maneira paralela com o protocolo MPI. Caracterizamos assim as principais transições de fase que ocorrem nesse modelo. Encontrando nesse sistema dois dos principais cenários do derretimento propostos na literatura, que são: o cenário de dois passos descrito pela teoria KTHNY no sistema de partículas únicas; e um cenário de passo único com uma transição de primeira ordem para o cristal de aglomerados. Além disso, outras transições isoestruturais entre as fases cristalinas do sistema foram encontradas e descritas qualitativamente.

Abstract: In this work, we studied a system of interacting particles that at sufficiently high densities and low temperatures produces a crystalline phase that is formed by clusters of particles. In this model, the effective interaction between the particles can be characterized by a purely repulsive soft-core behavior of the agents, in the form of an exponential of a power law: $U(r)\propto\exp(-r^\alpha)$. For values of $\alpha>2$ this family of potentials allows the particles to overlap between each other, forming clusters and minimizing the energy of the system. Currently, the model has been used to represent a very wide range of physical and biological systems, such as dendrimers dissolved inside a solvent, or in the growth of vegetation patterns in a semi-arid regime and also the growth of bacterial colonies. In addition to these less direct uses of the model, the crystals of agglomerates that form in this type of system can also produce phenomena that are quite different from those found in single particle crystals. Our main objective in this dissertation is to study these phenomena, mainly those related to the phase transitions of the system, using a computer simulation approach. To achieve this objective, we seek to develop molecular dynamics algorithms, based on the use of the Langevin equation as a way of including temperature, through the Brownian movement of the agents. In addition, to solve equilibrium problems in regions of the diagram where the dynamics tend to be slower, we also produced a Monte Carlo algorithm that stimulates the exchange of particles between the clusters. In this way we were able to find the fundamental state of the system in an efficient way. Also, to better obtain the thermodynamic equilibrium states of the system, we use the parallel tempering method, implemented in parallel with the MPI protocol. We thus characterize the main phase transitions that occur in this model. Finding in this system two of the main melting scenarios proposed in the literature, which are: the two-step scenario described by the KTHNY theory in the single particle system; and a single-step scenario with a first order transition to the agglomerate crystal. In addition, other isostructural transitions between the crystalline phases of the system were found and described qualitatively.