Degradação de contaminantes emergentes aplicando plasma não térmico e sistema híbrido

Abstract

O plasma não térmico (NTP) é um processo de oxidação avançado aplicado para diversos usos, entre eles remediação de ar, água e solo. No ambiente reacional de plasma, as reações de oxidação prevalecem. Neste estudo, observou-se a degradação de poluentes emergentes utilizando o NTP. Esta tese foi dividida em dois capítulos. O primeiro capítulo aborda o tema sobre a descoloração do corante índigo carmim em diferentes sistemas: N2-NTP, O2-NTP, ArNTP, ozonólise e peróxido de hidrogênio usando uma fonte pulsada desenvolvida especialmente para esse trabalho. Foi realizada a caracterização elétrica do reator de NTP com a nova fonte pulsada. As espécies reativas de oxigênio, nitrogênio e argônio foram identificadas utilizando espectroscopia de emissão óptica. Em meio líquido, os analitos nitrito, nitrato e peróxido de hidrogênio foram determinados. A estabilidade das espécies formadas em meio líquido foi acompanhada pelo estudo do efeito pós-descarga. Enquanto, o estudo da cinética revelou cinética de primeira ordem e os valores constantes da velocidade seguiram a ordem: O2-NTP (3,62x10-1 min-1 ) > O3 (2,0x10-1 min-1) > Ar-NTP (3,15x10-2 min -1) > N2-NTP (2,25x10-2 min -1) > H2O2 (desprezível). Por fim, os principais subprodutos foram identificados por cromatografia líquida ultrarrápida, acoplada à espectrometria de massa. O capítulo II traz a importância do estudo de sistemas híbridos, como o persulfato ativado por NTP a degradação de amoxicilina, atenolol, hidroclorotiazida e alacloro. A influência do persulfato na formação do radical hidroxila foi determinada e quantificada por espectrometria fluorométrica. Enquanto a cinética e subprodutos de formação por cromatografia líquida de alta eficiência acoplada aos detectores UV-Vis e massas respectivamente. Os resultados mostraram aumento da taxa de degradação dos poluentes emergentes com incremento sinergético de 78% atenolol (81%), amoxicilina (78%) e alacloro (30%), para hidroclorotiazida não observou-se sinergismo. Ademais, o NTP oferece uma alternativa promissora para a degradação rápida e ecológica de poluentes emergentes, uma vez que não há necessidade de adicionar um catalisador ou outros produtos químicos.

Abstract: Non-thermal plasma (NTP) is an advanced oxidation process applied for air and water remediation. In the plasma reaction environment, oxidation reactions prevail. In this study,degradation of emerging pollutants using NTP was observed. This thesis has been divided into two chapters. The first chapter addresses the topic of carmine indigo dye discoloration in different systems: N2-NTP, O2-NTP, Ar-NTP, ozonolysis and hydrogen peroxide using a pulsed source developed especially for this work. The electrical characterization of the NTP reactor with the new pulsed source was performed. Reactive oxygen, nitrogen and argon species were identified using optical emission spectroscopy. In liquid medium, the analytes nitrite, nitrate and hydrogen peroxide were determined. The stability of the species formed in liquid medium was followed by the study of the post-discharge effect. Meanwhile, the kinetics study revealed first order kinetics and the constant rate values followed the order: O2-NTP (3.62x10-1 min-1)> O3 (2.0x10-1 min-1 ) > Ar-NTP (3,15x10-2 min -1) > N2-NTP (2.25x10-2 min -1)> H2O2 (negligible). Finally, the main byproducts were identified by ultra-fast liquid chromatography coupled with mass spectrometry. Chapter II brings the importance of studying hybrid systems such as NTP-activated persulfate to degradation of amoxicillin, atenolol, hydrochlorothiazide and alachlor. The influence of persulfate on hydroxyl radical formation was determined and quantified by fluorometric spectrometry. While the kinetics and formation byproducts by high performance liquid chromatography coupled to UV-Vis detectors and masses respectively. The results showed an increase in the degradation rate of emerging pollutants with synergistic increase of 78% for atenolol (81%), amoxicillin (78%) and alachlor (30%). In addition, NTP offers a promising alternative for the rapid and ecological degradation of emerging pollutants as there is no need to add a catalyst or other chemicals.