Artificial intelligence integrated with molecular simulation in the study of the multiscale modeling of carbon dioxide adsorption

Abstract

A integração da modelagem multi-escala com simulação molecular e algoritmos de aprendizado de máquina representa uma abordagem computacional promissora para explorar operações físico-químicas em diversas escalas. Este estudo foca na sinergia entre algoritmos de aprendizado de máquina, simulações moleculares e modelagem determinística para investigar a adsorção de CO2. A aplicação baseia-se na modelagem das interações em nanoescala para a adsorção de CO2 por métodos de Monte Carlo no Grande Canônico (GCMC), onde as propriedades em nanoescala são avaliadas. Essas propriedades são usadas como entradas em Modelos de Aprendizado de Máquina para prever os indicadores de desempenho que descrevem a Curva de Ruptura de um sistema de adsorção em leito fixo (macro escala) para três materiais diferentes. Os resultados obtidos usando a metodologia proposta demonstram uma concordância satisfatória, com valores médios do Erro Quadrático Médio (MSE) e Erro Quadrático Médio da Raiz (RMSE) na validação da isoterma de adsorção em nanoescala sendo 1.0955 mol/kg e 0.8588 mol/kg, respectivamente. Na macro escala, o RMSE foi 0.0565, e o MSE ficou abaixo de 0.0032 para a carga do adsorbato. A aplicação de algoritmos de aprendizado de máquina destaca a superioridade das Redes Neurais Artificiais (0.0565, 0.0032, 1.260%, 0.9864), conforme evidenciado por indicadores como MSE, RMSE e R², contribuindo para avanços na compreensão da adsorção de CO2 e seu impacto nas mudanças climáticas globais. A metodologia XAI é empreendida para verificar se os pesos associados a cada variável têm uma relação física com a operação macro simulada. A metodologia geral adotada é promissora e pode ser expandida para a integração de diferentes modelos e operações, aproveitando suas propriedades de multi-escala.

Abstract: The integration of multi-scale modeling with molecular simulation and machine learning algorithms represents a promising computational approach to explore physico-chemical operations across various scales. This study focuses on the synergy between machine learning algorithms, molecular simulations, and deterministic modeling to investigate CO2 adsorption. The application relies on the modeling of nanoscale interactions for CO2 adsorption by Grand Canonical Monte Carlo (GCMC) methods, where nano-scale properties are evaluated. These properties are used as inputs within Machine Learning Models to predict the performance indicators that describe the Breakthrough Curve of a fixed-bed adsorption system (macro scale) for three different materials. The results obtained using the proposed methodology demonstrate satisfactory agreement, with mean values of Mean Squared Error (MSE) and Root Mean Squared Error (RMSE) in the validation of the nano-scale adsorption isotherm being 1.0955 mol/kg and 0.8588 mol/kg, respectively. On the macro scale, the RMSE was 0.0565, and the MSE was below 0.0032 for the adsorbate load. The application of machine learning algorithms highlights the superiority of Artificial Neural Networks (0.0565, 0.0032, 1.260%, 0.9864), as evidenced by indicators such as MSE, RMSE, and R², contributing to advancements in the understanding of CO2 adsorption and its impact on global climate change. XAI methodology is undertaken to verify if the weights associated with each variable have a physical relation with the macro-operation simulated. The overall methodology undertaken is promising and can be expanded towards the integration of different models and operations, taking advantage of its multi-scale properties.